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浙工大王旭教授和陈思教授《Chemistry-a European Journal》:建立溶剂极性和凝胶纤维形貌刚柔性的定量关系
2019-09-03  来源:高分子科技

  浙江工业大学材料科学与工程学院王旭教授和陈思教授在有机凝胶自组装方面取得进展,在高水平化学期刊《Chemistry-a European Journal》(IF=5.16)上发表了题为The Special “Morse Code” between Solvent Polarity and Morphology Flexibility in a POSS-Dendrimer Supramolecular System的研究论文,华东理工大学林嘉平教授团队为该研究提供了分子模拟支持。

  液晶物理凝胶是由“凝胶因子”在液晶中互相识别组装而成,因其兼具液晶的各向异性和凝胶的类固态特性,在光电、光化学领域有着广泛的应用。然而,长期以来,人们对于液晶物理凝胶组装行为的认识被局限为两种情况:一是当凝胶-溶胶转变温度(Tsol-gel)低于液晶相转变温度(TLC-iso)时,凝胶因子在液晶相有序结构下自组装得到有序的凝胶纤维;二是当Tsol-gelTLC-iso时,凝胶在各向同性相中组装,此时的液晶往往被视同普通溶剂,对凝胶因子的自组装行为无显著影响,最终获得无序的凝胶纤维。而该研究的最新结果表明,即使凝胶因子在液晶转变温度以上的各向同性态下组装,其形成的形貌也会受液晶种类的影响。

  这是因为,作为凝胶体系中的绝大多数,溶剂的极性变化可以带来自组装形貌的多变性。由于液晶是一种非常规溶剂,虽然不同种类的液晶在各向同性相时其极性依然存在显著差异,但其相关的溶剂参数罕见报道。该研究不仅精确测量了液晶的溶剂极性参数,而且建立了溶剂极性和凝胶纤维形貌刚柔性的定量关系。更进一步的验证性实验表明,这种定量关系可被推广到很多常规的非液晶类有机溶剂中。

图1。 刚柔性参数X的定义方式

  在该研究中, 研究团队定义了一个定量表述凝胶形貌刚柔性的参数X,并且和溶剂的极性建立了定量关系,根据其关系式拟合出形貌刚柔性曲线,依据其可通过溶剂的极性大致判断凝胶形貌的刚柔性,就像“Morse Code” 一样一一对应起来,并且该溶剂极性——形貌刚柔性定量关系得到了分子模拟的验证。这种快速判断形貌的方法有望成为利用电镜等精确观测干凝胶网络形貌之前有效的初筛手段。

图2. 溶剂极性和形貌刚柔性形成的莫斯密码

图3. 分子模拟结果显示随着溶剂极性减弱,会形成更柔性的纤维

  参考文献:Tianyu Shan, Liang Gao, Xiaoqian Tong , Qinqing Du, Zhihang An, Huiwen He, Jiaping Lin, Si Chen , and Xu Wang。 The Special “Morse Code” between Solvent Polarity and Morphology Flexibility in a POSS-Dendrimer Supramolecular System。 Chem。 Eur。 J。 2019, 1901422。

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